Estudios de estructura atómica local de aleación Zr55Cu35Al10 alrededor de Tg

Jun 07, 2023

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 9207 (2023) Citar este artículo

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Como resultado del examen de la estructura de la aleación Zr55Cu35Al10 alrededor de la temperatura de transición vítrea (Tg) utilizando las simulaciones clásicas de dinámica molecular, se demostró que los enlaces atómicos en las zonas de interconexión (zonas i) se aflojaron con la pequeña cantidad de absorción de energía. , y se convirtieron fácilmente en volúmenes libres cuando la temperatura se acercó a Tg. En lugar de zonas i, cuando los cúmulos estaban separados en gran medida por redes de volumen libre, la estructura amorfa sólida se convertía en estado líquido sobreenfriado, lo que resultaba en una fuerte reducción de la fuerza y ​​un gran cambio de plasticidad de una deformación plástica limitada a superplasticidad.

Se pensaba que la distribución atómica del líquido a la temperatura por encima del liquidus era aleatoria y uniforme. Sin embargo, con el desarrollo de diversas técnicas de detección, se encontró que los átomos en el líquido presentaban un orden de corto y mediano alcance. Un nuevo metal vítreo con arreglos atómicos desordenados de largo alcance: los vidrios metálicos a menudo se denominaban líquidos metálicos congelados. El modelo topológico de la disposición completamente desordenada de los átomos se ha convertido en el modelo de disposición atómica de la aleación amorfa durante mucho tiempo después del descubrimiento de la aleación amorfa1,2,3,4,5. El volumen libre significa la diferencia de volumen entre la disposición completamente desordenada de los átomos y la disposición ordenada de las formas de los cristales. La fracción de volúmenes libres suele estar determinada por los cambios en el volumen de las aleaciones amorfas antes y después de la cristalización. El concepto de volumen libre es ampliamente utilizado para explicar las propiedades físicas y mecánicas de los vidrios metálicos6,7,8,9,10. Sin embargo, los investigadores han encontrado que los vidrios metálicos preparados a diferentes velocidades de enfriamiento poseen diferentes propiedades mecánicas, y los vidrios metálicos preparados a diferentes temperaturas del líquido tienen diferentes propiedades térmicas y presentan diferentes procesos de cristalización, lo que significa que la disposición atómica en el líquido metálico congelado es no completamente desordenados, los tejidos congelados a diferentes temperaturas deben tener una estructura ordenada de corto y mediano rango correspondiente, cambiando con la velocidad de enfriamiento11,12.

Los vidrios metálicos muestran una resistencia extremadamente alta cercana al valor teórico y una deformación elástica inusualmente grande debido a su característica estructural única13,14,15. En comparación con el aluminio, el titanio, las aleaciones de cobre y el acero, la resistencia de los vidrios metálicos a base de Zr es más del doble que la del Ti6Al4V y el acero inoxidable 17-4ss. La deformación elástica lineal se mantiene idealmente hasta el punto de fluencia, que es más del doble que el de las aleaciones ordinarias. Aunque los vidrios metálicos tienen una resistencia mecánica y propiedades físicas extremadamente altas, su plasticidad macroscópica es muy baja. Después de la gran deformación elástica lineal y alcanzando el límite de fluencia, el vidrio metálico se deforma por un movimiento de banda de corte altamente localizado16,17,18,19. El grosor de las bandas de cizallamiento es de solo decenas de nanómetros. Aunque hay una gran cantidad de deformación en la zona de cizallamiento, el vidrio metálico se rompe solo cuando se deforman varias o solo una zona de cizallamiento, por lo que la deformación por ductilidad, que es mucho menor al 1%, a menudo se muestra que se ha roto después de alcanzar la límite de rendimiento20,21,22.

La comprensión de la relación estructura-propiedad es el objetivo fundamental para el estudio de las estructuras atómicas. Es importante cómo aclarar la relación entre los modelos estructurales y las propiedades físicas y mecánicas de los materiales vítreos23,24. La calorimetría diferencial de barrido (DSC) mostró una absorción de energía de 0,79 W/g durante la transición vítrea. Sin embargo, cuando el vidrio metálico a base de Zr pasa al estado líquido sobreenfriado del sólido amorfo a temperatura ambiente, solo necesita absorber poca energía, acompañada de una fuerte reducción de la fuerza de 2000 a 70 MPa y el gran cambio de plasticidad de un limitado deformación plástica a superplasticidad. ¿Cómo cambia la absorción de baja energía la estructura atómica de los BMG y aporta propiedades mecánicas similares a las de un líquido? Las relaciones estructura-propiedad están relacionadas no solo geométricamente con el empaquetamiento atómico, sino también con las propiedades de enlace entre átomos, en las que la longitud de enlace es uno de los factores más importantes29,30.

Más recientemente, con base en los estudios de las longitudes de los enlaces atómicos y los empaques atómicos de las estructuras atómicas locales utilizando neutrones de alta intensidad, tecnologías de difracción de sincrotrón de alta energía y simulaciones de dinámica molecular (MD), la estructura atómica de los vidrios metálicos ha sido cuidadosamente caracterizada. . El icosaedro, identificado como la estructura local básica en los vidrios metálicos, es ampliamente estudiado en los últimos años. Celtek et al. presentó que Al tiene un efecto mucho mayor en la formación de orden icosaédrico de corto alcance (SRO) que Ag y la aleación Zr50Cu30Al20 tiene la mejor capacidad de formación de vidrio en el Zr50Cu50−xAlx (x = 0, 10, 20, 30, 40 y 50 ) aleaciones mediante la realización de simulaciones MD25,26. Zhang et al. informó que el icosaedro distorsionado ⟨0, 1, 10, 2⟩ ha sido identificado como el SRO básico en muchos vidrios metálicos multicomponente utilizando simulaciones MD ab initio27. Shimono et al.28 consideraron una red aleatoria formada con grupos de Frank-Kasper rodeados de grupos icosaédricos como la estructura básica de orden de rango medio en vidrios metálicos mediante el uso de simulaciones MD. En esta investigación se ha adoptado el modelo de racimo de enlace estrecho para los vidrios metálicos29,30,31,32,33,34,35,36,37. El modelo de clúster de vínculo estrecho incluye principalmente clústeres, zonas de interconexión (i-zones) y volúmenes libres, y se puede describir como los clústeres conectados entre sí por i-zones, y los volúmenes libres se forman entre los clústeres. El concepto de i-zones juega un papel importante en este modelo29,30,31. Los átomos vecinos más cercanos se clasifican en enlaces atómicos de racimo, de zona i y de volumen libre. En diferentes sistemas de aleación, la cuantificación del grupo, la zona i y la longitud de enlace de volumen libre se pueden definir comparando la estructura de vidrio metálico con la estructura de cristalización correspondiente obtenida del experimento de acuerdo con el radio de diferentes elementos en un determinado sistema32,33,34,35,36,37. El modelo de cúmulos de enlaces estrechos nos permite caracterizar cuantitativamente estructuras atómicas locales en aleaciones amorfas, lo que contribuye a explicar el fenómeno mencionado anteriormente.

En nuestro trabajo, la dinámica molecular clásica con potenciales del método de átomos integrados (EAM) propuestos por Sheng et al. se utilizaron para investigar las estructuras de la aleación Zr55Cu35Al10 alrededor de la temperatura de transición vítrea (Tg)5. En la simulación se fijó la celda cúbica con arreglo inicial de 16000 átomos, y se generaron átomos de Zr, Cu y Al de forma aleatoria de acuerdo a la composición de la aleación, y la distribución de velocidades inicial obedeció a la distribución de Maxwell Boltzmann. Todo el proceso se llevó a cabo en las condiciones de contorno periódicas tridimensionales en el conjunto NPT con un termostato Nose-Hoover para el control de la temperatura y un barostato Nose-Hoover para el control de la presión. La presión externa se establece como cero. En primer lugar, la temperatura inicial del sistema se fijó en 2,5 K y luego se elevó la temperatura a 2000 K para romper la estructura original y obtener una estructura líquida equilibrada. Posteriormente, el sistema se enfrió a una velocidad de 1010 K/sa 300 K para obtener la estructura sólida amorfa. La Tg en la simulación se identifica en alrededor de 730 K mediante el ajuste lineal y la extrapolación de las dos partes de la curva de energía potencial (PE) en el rango de temperatura de 300–600 K y 900–1200 K, y las estructuras a las temperaturas correspondientes alrededor de Se obtuvieron Tg.

El modelo de agrupamiento de enlaces estrechos se utilizó para describir la fuerza entre los átomos. Los enlaces de racimo se forman con átomos con enlaces fuertes; los enlaces de volumen libre tienen enlaces sueltos de tipo líquido; la fuerza de los enlaces i-zone se encuentra en el medio. Al comparar las funciones de distribución de pares (PDF) para los pares de átomos más cercanos del vidrio Zr55Cu35Al10 metálico a granel fundido con su contraparte completamente cristalizada medida a la temperatura de 15 K, se definieron los enlaces de volumen libre, zona i y grupo31,32. 33. Las distancias iniciales para los enlaces de la zona i se establecen al menos un 2,8 % más grandes que sus radios atómicos característicos, las distancias iniciales para los enlaces de volumen libre se establecen en un 9,6 % más que sus radios atómicos característicos y las posiciones finales para los enlaces de volumen libre se encuentran al final de los primeros picos en las PDF parciales correspondientes. Además, la energía de formación de enlaces para diferentes átomos se calcula y expresa de la siguiente manera:

\(E_{p,\alpha }\) presenta el PE que se puede obtener de la simulación. \(E_{ref,\alpha }\) es la energía de referencia para el tipo de átomo \(\alpha\). El cristal PE (hcp Zr, fcc Cu y fcc Al) se utiliza como energía de referencia.

La figura 1 muestra la comparación de las PDF totales y parciales a 300 K (estado sólido amorfo) y 800 K (estado líquido sobreenfriado). Se puede ver en las PDF totales y parciales que la principal diferencia existe en el primer pico. La fuerza del primer pico aumenta significativamente y el ancho del pico disminuye a 300 K, lo que significa que hay más pares atómicos con longitud de enlace corta a 300 K y es más posible formar pares atómicos con longitud de enlace larga cerca del valle del primer pico a 800 K. Para las PDF parciales (ZrZr, ZrCu, ZrAl, CuCu y CuAl), la fuerza máxima de las curvas de PDF para pares atómicos diferentes (ZrCu, ZrAl y CuAl) es mucho más fuerte que la de pares atómicos similares (ZrZr y ZrCu). La PDF parcial de AlAl no se presenta aquí debido a la baja concentración de Al y las malas estadísticas de cálculo de la PDF parcial de AlAl. Se puede encontrar en la Fig. 2 que de 300 a 800 K, la fracción de los enlaces atómicos de la zona i presenta una ligera disminución, la fracción de los enlaces atómicos de volumen libre aumenta y la fracción de los enlaces atómicos del racimo disminuye significativamente en el conjunto. y pares atómicos centrados en Zr, Cu y Al, de acuerdo con la diferencia en el primer pico de las PDF a 300 K y 800 K. Para los enlaces atómicos centrados en Al, la fracción de enlaces atómicos del racimo alcanza alrededor de 0,68, lo que es mucho mayor que la de los enlaces atómicos centrados en Zr. El contenido de Al es menor en la aleación Zr55Cu35Al10, pero la fracción de enlaces atómicos del grupo de Al es la más grande, lo que indica que el enlace entre pares atómicos diferentes Al-Zr o Al-Cu tiende a ser fuerte.

Comparación de funciones de distribución de pares totales y parciales (PDF) a 300 K y 800 K.

La variación de las fracciones del cúmulo, zona de interconexión (i-zone) y enlaces atómicos de volumen libre de 300 a 800 K en todo el sistema y pares atómicos centrados en Zr, Cu y Al.

La figura 3 muestra la distribución de fracciones y energía de diferentes pares atómicos (Zr–Zr, Zr–Cu, Zr–Al, Cu–Cu, Cu–Al y Al–Al). En esta figura, la posición característica, la posición inicial de los enlaces atómicos de la zona i y la posición inicial de los enlaces atómicos de volumen libre para diferentes pares atómicos se indican mediante las líneas roja, naranja y violeta, respectivamente. Los pares atómicos entre la línea naranja y la línea púrpura pertenecen a enlaces atómicos de zona i, los pares atómicos a la izquierda de la línea naranja pertenecen a enlaces atómicos de racimo y los pares atómicos a la derecha de la línea púrpura pertenecen a enlaces atómicos de volumen libre . Las curvas fraccionarias básicamente presentan una distribución Gaussiana, y la posición característica es a la derecha de la posición del pico para diferentes pares atómicos. Al comparar las curvas de fracción de 300 K y 800 K, se encuentra que la posición del pico básicamente no cambia, mientras que la intensidad del pico disminuye significativamente y el ancho del pico aumenta, lo que indica la disminución de los enlaces atómicos del grupo y el aumento de los enlaces atómicos de volumen libre. . Las curvas de distribución de energía tienen forma de "U", disminuyen primero y luego aumentan a medida que aumenta la distancia del par atómico a 300 K y 800 K. La parte de baja energía está más entre la línea naranja y la línea púrpura, correspondiente a i-zone enlaces atómicos. De ello se deduce que i-zone es una parte importante de la estructura y su existencia puede reducir la energía del sistema, lo que contribuye en gran medida a explicar el fenómeno anterior.

El cambio de la fracción y la energía de diferentes pares atómicos (Zr–Zr, Zr–Cu, Zr–Al, Cu–Cu, Cu–Al y Al–Al) en función de la distancia del par atómico a 300 K y 800 k

La disposición de los átomos se puede ver "físicamente" en la simulación. La Figura 4 muestra un clúster con i-zones y volúmenes libres. El centro del cúmulo es Al, y los átomos que lo rodean más cercanos son Zr, que forma pares Zr-Al, excepto un par Cu-Al. Los enlaces mostrados por las barras verdes indican i-zones, y con barras rojas son volúmenes libres. Los enlaces de las barras verdes, así como los de las barras rojas, no están aislados. Están asociados entre sí. Así es fácil encontrar que tres enlaces de color verde tienen un átomo compartido, y lo mismo de los rojos. Significa que existen como áreas, que pueden formar redes en el espacio tridimensional. La configuración de las redes i-zone y volumen libre debe ser muy importante para los vidrios metálicos.

Cúmulo centrado en Al rodeado de zonas i y volúmenes libres en la estructura atómica local. Los enlaces de racimo están en color negro, las i-zones en color verde y el volumen libre en color rojo.

Se recogen las estructuras de 300 a 800 K para hacer un análisis exhaustivo. Al rastrear los átomos en la simulación de 300 a 800 K, se encuentra que todos los átomos solo realizan una migración de corta distancia que conduce a la expansión del sistema con los átomos de la capa básicamente sin cambios. Cuando la temperatura aumenta de 300 a 800 K, la distancia entre los pares atómicos aumenta, algunos de los enlaces atómicos del grupo se transforman en enlaces atómicos de zona i, liberando energía, mientras que algunos enlaces atómicos de zona i se convierten en enlaces atómicos de volumen libre, absorbiendo energía. La ausencia de migración de átomos a larga distancia y las transformaciones entre el volumen libre, la zona i y los enlaces de racimo deberían ser las principales razones por las que la energía requerida para cambiar la estructura del estado sólido amorfo a temperatura ambiente al líquido sobreenfriado es tan pequeña. Sin embargo, la estructura ha sufrido enormes cambios. Cuando la temperatura es de 300 K, la proporción de enlaces atómicos de racimo es muy alta y la proporción de enlaces atómicos de zona i es mucho mayor que la de enlaces atómicos de volumen libre. Cuando la temperatura alcanza los 800 K, la fracción de enlaces atómicos de racimo disminuye significativamente, la proporción de enlaces atómicos de volumen libre ha excedido la proporción de enlaces atómicos de zona i. Se forman más volúmenes libres al consumir los clústeres y las i-zones. Los grupos están conectados principalmente por volúmenes libres en lugar de i-zones, los grupos podrían moverse y rotar más fácilmente, formando un estado líquido viscoso. Por lo tanto, hay una fuerte disminución de la resistencia y un fuerte aumento de la plasticidad cuando la temperatura está por encima de Tg.

En resumen, la transformación de las aleaciones a base de Zr del estado sólido amorfo al estado líquido sobreenfriado requiere muy poca absorción de energía; sin embargo, las propiedades mecánicas de las aleaciones amorfas a base de Zr han sufrido grandes cambios, incluida una fuerte disminución de la resistencia y una fuerte aumento de la plasticidad. El cambio de fuerza y ​​plasticidad se puede atribuir a la variación de la distribución de las zonas i y los volúmenes libres alrededor de los cúmulos. Cuando la temperatura se aproxima a la Tg, los enlaces atómicos de la zona i se aflojan al ganar una pequeña cantidad de energía, y se vuelven fácilmente a volúmenes libres. Cuando más cúmulos están rodeados por volúmenes libres en lugar de i-zones, la estructura amorfa se convierte en una estructura líquida sobreenfriada, lo que da como resultado un gran cambio en la fuerza y ​​la plasticidad, ya que los cúmulos rodeados por el volumen libre pueden moverse sin problemas.

Los conjuntos de datos utilizados y/o analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente a pedido razonable.

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JZ y XZ escribieron el texto principal del manuscrito. YC y CS prepararon las Figuras 1 y 2. JL preparó las Figuras 3 y 4. GZ modificó el manuscrito Todos los autores revisaron el manuscrito.

Correspondencia a Xuefeng Zhou.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Zhao, J., Chen, Y., Shao, C. et al. Estudios de estructura atómica local de la aleación Zr55Cu35Al10 alrededor de Tg. Informe científico 13, 9207 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-36524-3

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Recibido: 30 de marzo de 2023

Aceptado: 05 junio 2023

Publicado: 06 junio 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-36524-3

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